Alcanzó la fama después de participar en varias producciones cinematográficas en la década de los noventa, entre las que se destacan Pactar con el diablo (The Devil's Advocate, 1997), de Taylor Hackford; Mi gran amigo Joe (Mighty Joe Young, 1998), de Ron Underwood y Las normas de la casa de la sidra (The Cider House Rules, 1999), de Lasse Hallström.
En 2003 fue acreedora del Oscar a la mejor actriz por su interpretación de la asesina en serie Aileen Wuornos en la película Monster, lo que la convirtió en la primera africana en recibir el premio en esa categoría.
Dos años después recibió por segunda vez una nominación al Óscar por su actuación en En tierra de hombres (North Country).
Desde 2007 Theron es ciudadana estadounidense, aunque aún conserva su ciudadanía sudafricana.
Además tiene una participación especial como Clea en la escena postcrédito de Doctor Strange en el Multiverso de la Locura (Doctor Strange in the Multiverse of Madness, 2022).
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